대전=정일웅기자
전고체 전지의 상용화를 앞당길 핵심 기술이 국내에서 개발됐다.
한국전자통신연구원(ETRI)은 고이온전도성 황화물계 고체 전해질과 레이저 가공 지지체(scaffold)를 결합해 얇고 유연함을 가진 동시에 대면적 제조가 가능한 고체전해질막을 구현하는 데 성공했다고 23일 밝혔다.
ETRI 연구진이 롤 형태로 제조된 대면적 고체전해질막의 두께를 정밀 측정하고 있다. 한국전자통신연구원 제공
전고체 전지는 리튬이온전지의 액체 전해질을 불연성 고체로 대체한 차세대 전지로 주목받는다. 발화 위험이 낮아 안전성이 높고, 고에너지밀도 리튬 금속 음극을 사용해 보다 많은 양의 에너지를 저장할 수 있는 장점도 있다.
하지만 그간의 연구에서는 수백 마이크로미터(㎛) 두께의 두꺼운 펠렛형 고체전해질을 사용해 전지의 에너지 밀도가 오히려 낮아지는 문제를 드러냈다. 반대로 고체전해질의 두께를 줄이면 기계적 강도가 급격히 떨어져 대면적 제조가 어려워지는 한계를 나타냈다.
이에 ETRI는 레이저로 미세 기공을 형성한 지지체 표면에 고체전해질 슬러리를 코팅하는 방식을 고안, 27㎛ 두께의 얇은 고체전해질막을 구현했다.
특히 이 고체전해질막은 기존 프리스탠딩(freestanding) 형태보다 13배 이상 향상된 인장 강도를 보였고, 고분자 필름이나 금속 호일을 지지체로 활용해 기계적 내구성과 이온전도성을 동시에 만족했다.
ETRI는 상용 리튬이온전지 제조 공정에 사용되는 코마 코터(comma coater)를 활용해 롤 형태의 고체전해질막을 만드는 데도 성공했다. 이를 통해 롤투롤 공정과의 호환성을 입증함으로써 실제 양산할 수 있는 가능성이 확인됐다.
실험 결과 ETRI가 개발한 고체전해질막을 적용했을 때 전고체 전지는 기존 펠렛형 전해질보다 6배 높은 에너지 밀도를 달성, 실온에서도 안정적인 충·방전 사이클 성능을 나타냈다.
또 컴퓨터 시뮬레이션으로 지지체의 기공 배열과 형태, 균일도가 기계적 강도와 전기화학적 성능에 미치는 영향을 분석해 최적화 방향도 함께 제시했다.
강석훈 선임연구원은 "ETRI는 고체전해질막의 기계적 내구성과 이온전도성을 동시에 확보해 전고체 전지 상용화의 핵심 과제였던 얇고 유연한 분리막 수준의 고체전해질막 대면적화를 가능하게 했다"고 설명했다.
이영기 스마트소재연구실장은 "이번 연구는 실제 배터리 양산 공정에 적용할 수 있는 기반 기술을 마련했다는 점에서 의미를 갖는다"며 "향후 전극 계면 안정화와 바이폴라 구조 배터리 적용 가능성까지 확장할 수 있을 것으로 기대한다"고 말했다.
한편 이번 연구는 ETRI 이영기 실장과 연세대 이용민 교수가 교신저자, ETRI 강석훈 선임연구원이 제1 저자로 참여해 수행했다.
연구 성과는 최근 재료과학 학술지 '스몰(Small)' 온라인판에 게재됐다.